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SrMnO3-δ薄膜中氧空位的形成、晶体结构和磁性

   

在过渡金属氧化物中,氧空位的控制已成为一个重要手段去调控其磁性、多铁特性以及电化学特性。SrMnO3作为一个典型的过渡金属氧化物已被广泛地研究了。在我们的工作中,通过控制合适的生长条件直接生长了40纳米厚度的氧空位有序超结构SrMnO2.5薄膜和氧空位无序钙钛矿结构SrMnO3-δ薄膜以及通过后续的高氧压退火实现了氧空位有序超结构向氧空位无序钙钛矿结构的转变。对于SrMnO2.5薄膜,高分辨透射电镜照片显示氧空位沿着与薄膜/基片界面呈45o方向有序排列,傅里叶变换中呈现了沿(110)晶面的四重衍射超斑点;SrMnO3-δ薄膜则保持了原有的简单钙钛矿结构;对于后续高氧压退火的的SrMnO2.5薄膜出现了顶部为氧空位无序的钙钛矿结构底部仍然保持了氧空位有序超结构。通过对Mn元素价态分析发现,在SrMnO2.5中Mn离子从顶部到底部均为正三价,SrMnO3-δ中Mn离子为三价和四价的混合价态且不随薄膜深度变化;后续高氧压退火的混合结构中出现了从顶部到底部元素价态由Mn四价向Mn三价的递变。磁性测量表明,SrMnO2.5中由于Mn3+-Mn3+的超交换相互作用呈现了反铁磁特性,其奈尔温度为375 K;SrMnO3-δ中由于Mn3+-Mn4+的双交换相互作用呈现了铁磁特性,其居里温度为75 K;而在铁磁和反铁磁共存的混合结构中观测到了交换偏置效应。总之,通过控制合适的生长条件以及后续退火条件,我们实现了晶体结构、化学价态以及磁特性的有效控制。相关工作发表在Appl. Phys. Lett. 109 (2016) 052403。

Fig. 3. (a) Cross-section HRSTEM image of superstructure SrMnO2.5 (B-SMO) along direction [0-10] zone axis of substrate SrTiO3. The inset is the fast Fourier transform of B-SMO film; The Cross-section HRTEM image along different direction zone axis of substrate SrTiO3. (b) B-SMO [1-1-1] zone axis (c) perovskite SrMnO3-δ(P-SMO) [0-10] zone axis and (d) Mix-phase (M-SMO) [0-10] zone axis. (e) and (f) Fast Fourier transform patterns of the P-SMO and B-SMO phases in the M-SMO film respectively.

Fig. 3 (a) and (b) Mn 2p3/2 spectra of the superstructure SrMnO2.5 (B-SMO) film and perovskite SrMnO3-δ (P-SMO) film at surface, respectively. (c) Mn 2p3/2 spectra of the Mix-phase (M-SMO) film from surface to the film/substrate interface.

 

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