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2015年代表性工作之五:由Co@C纳米胶囊到高催化性能Co3O4纳米颗粒演化过程研究

信息来源:SYNL办公室        更新时间:2016/9/26


贵金属在众多催化反应中体现出优异性能,但由于其成本高昂,使得贵金属替代研究成为国际催化领域的重要发展方向之一。根据已掌握的反应机理,利用新颖的材料合成方法制备富含活性中心的过渡金属纳米结构,可降低关键步骤能垒、提升反应速率,在较低反应温度和压力下获得较高的反应活性和目标产物选择性,使其具有接近或超越贵金属的催化性能,替代高成本的贵金属。

国家实验室研究人员与宁波材料技术与工程研究所合作,利用等离子体电弧法制备了碳包裹金属单质Co的复合壳核结构(Co@C纳米胶囊),在烷烃与烯烃催化氧化反应中,以Co@C纳米胶囊为初始催化材料,在低温下原位燃烧Co@C纳米胶囊,使碳外壳的局部优先破壳露出Co内核,Co内核进一步氧化成Co3O4纳米颗粒。此Co3O4纳米颗粒表现出与贵金属Pd相当的催化性能,其中Co3O4纳米颗粒在CH4催化氧化反应中,当转化率为50%时,其转化温度仅为376 ˚C(常规CH4催化氧化温度为800 ˚C以上),在整个催化周期内,生成CO2的选择性保持在100%。

本工作主要利用C与Co的氧化燃烧温度不同,Co优先氧化成Co3O4纳米颗粒。由于Co3O4的密度小于Co颗粒,导致其体积迅速膨胀,在碳外壳的压力作用下产生纳米限域效应。在此效应作用下,使新成生的Co3O4纳米颗粒产生高应力梯度,诱导Co3O4纳米颗粒产生高指数晶面与高缺陷表面,从而出现具有丰富的催化活性位与高能态的高指数晶面,实现提高纳米颗粒催化性能的目的。

此工作为过渡金属纳米颗粒替代贵金属催化剂奠定了重要的实验基础。相关研究成果发表在Nat. Commun. 6 (2015) 7181上。

Scheme for the transformation process of the Co3O4 catalyst.

Scheme for the transformation process of the Co3O4 catalyst.

 

 

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