大尺寸高质量单晶石墨烯的制备对石墨烯在光电器件方面的应用具有极其重要的意义，但目前仍存在巨大的挑战，究其原因主要是对石墨烯的生长机制缺乏深入的理解。边界作为石墨烯生长过程中碳原子的添加位置，对石墨烯的电学性质、化学反应活性等诸多物理化学性质均具有重要影响，理论上也会影响其生长行为。先进炭材料研究部在前期利用CVD法制备出毫米级单晶石墨烯的基础上(Nature Communications, 3: 699, 2012)，发现石墨烯的生长和刻蚀是可逆过程，并且石墨烯的边界结构和形貌受动力学而非成核过程控制，遵从经典的Kinetic Wulff Construction理论，进而提出生长-刻蚀-再生长的方法，实现了对石墨烯边界的控制，制备出具有从锯齿形到扶手椅形边界的单晶石墨烯。在此基础上，首次从实验上观察到石墨烯的生长/刻蚀具有边界依赖性，其生长/刻蚀速率随其边界的倾角从0oC到19oC线性增加，并且具有扶手椅形边界的石墨烯的生长速率要快于具有锯齿形边界的石墨烯。密度泛函理论计算表明石墨烯边界上的Kink是石墨烯生长/刻蚀的活性位，其浓度与石墨烯边界的倾角呈线性关系，进而从理论上完美解释了石墨烯边界依赖的生长/刻蚀行为。基于上述理解，提出了几种制备大尺寸高质量单晶石墨烯的策略，进而制备出数毫米大小、具有高迁移率的单晶石墨烯。该工作发表在《美国国家科学院院刊》（PNAS, 110, 20386, 2013），为石墨烯在电子学、光电子学领域的应用奠定了基础，被评价为“是迄今为止最直接、漂亮的证据，清楚地证实了单晶石墨烯的结构由动力学而非热力学控制，……”。
