本发明属于电化学电池领域，具体涉及一种柔性锂离子电池用黑磷纳米片-石墨烯复合薄膜负极及其制备方法。采用矿物质辅助的气相输运方法高效合成高纯度、大尺寸的黑磷块体，随后将其在水中超声大量制备出干净、高质量的黑磷纳米片，进而将其与插层剥离法制备的高导电性石墨烯纳米片混合超声分散，真空抽滤制备柔性、高强度的层状复合薄膜，柔性复合薄膜负极制备过程简单、易控，可实现大面积、低成本制备。本发明充分利用黑磷纳米片的高容量和石墨烯良好的导电性以及两者同时具有柔性、高强度的二维结构特点，解决黑磷导电性和稳定性差的问题，提高锂离子电池的容量、循环稳定性及整体能量密度，实现锂离子电池电极一体化柔性设计。