本发明涉及新型碳纳米管复合结构设计与制备技术，具体为一种纳米颗粒镶嵌于碳纳米管管壁的纳米颗粒/碳纳米管复合材料的设计与可控制备方法。纳米颗粒镶嵌于碳纳米管外壁这一复合材料的外径在10～200nm范围内可控、颗粒大小在1～20nm可控，碳纳米管壁厚在2～50nm范围内精确可控、纳米颗粒在复合物中质量含量在5～70％精确可控。以阳极氧化铝的纳米孔道为模板、以可溶于溶剂中的盐为纳米颗粒前驱体，在室温下将阳极氧化铝模板浸渍在一定摩尔浓度的盐溶液中进行填充，然后清洗、烘干；在600～800℃下在阳极氧化铝纳米孔道内进行碳的化学气相沉积；最后去除模板获得纳米颗粒镶嵌于碳纳米管外壁的新型复合材料。