本发明涉及柔性碳纳米管垂直阵列的制备领域，具体为一种柔性薄层碳覆盖碳纳米管垂直阵列的制备方法。首先在基底表面等离子沉积一薄层碳，然后采用等离子增强化学气相沉积法生长碳纳米管，从而获得薄层碳覆盖碳纳米管垂直阵列的复合结构，处于顶部的薄层碳把垂直阵列中的碳纳米管相互连接起来，保证阵列中所有碳纳米管均参加热传递。随后将垂直阵列简单按压，将垂直阵列从基底上撕下来，从而得到自支撑的柔性碳纳米管垂直阵列。所制备的自支撑碳纳米管垂直阵列具有优异的导热性能、良好的可弯折特性、强的粘附力，在柔性热界面材料和柔性储能领域有着良好的应用前景。