本发明涉及金刚石加工制备领域，具体为一种含有硅空位色心的一维金刚石纳米锥阵列材料的制备方法。基于微波等离子化学气相沉积方法，在氢气和甲烷的反应气体中引入含硅气源，优先四甲基硅烷或硅烷气体，在（001）单晶硅或钛合金或钼衬底上生长（001）取向的高择优微米/纳米复合金刚石薄膜，采用热氧化方法在含氧气氛下600～650℃进行纳米晶或非晶刻蚀，刻蚀掉薄膜中纳米金刚石颗粒，而（001）微米晶保留下来，同时掺杂硅原子均匀分布在微米晶中，从而获得大面积含有硅空位色心的（001）金刚石纳米锥阵列。其中，纳米锥的长径比为4以上，尖端的曲率半径小于10nm。本发明方法具有制备工艺简单、成本低、效率高的特点。