本发明涉及石墨烯新材料及其化学气相沉积（CVD）制备技术，具体为一种高质量大尺寸单晶石墨烯的制备方法，适于制备高质量大尺寸单晶石墨烯。采用化学气相沉积技术，以铜、铂等金属为生长基体，以碳氢化合物为碳源，在含有氢气的载气存在的情况下，先对金属基体进行热处理，并利用碳源气体高温下催化裂解，生长出单晶石墨烯。然后通过调控氢气和碳源浓度对石墨烯进行刻蚀，大幅度减小单晶石墨烯的分布密度，之后再次调节反应气氛使其再生长，如此反复数次，最终获得高质量大尺寸单晶石墨烯。采用本发明可获得高质量英寸级单晶石墨烯，为其在纳电子器件、透明导电膜、显示器和太阳能电池电极、气体传感器、薄膜电子器件等光电领域的应用奠定基础。